Дебют в кино состоялся в 1952 году. Потом были ровно тридцать ролей. Прославил же Румянцеву режиссер Юрий Чулюкин, снявший ее в комедиях «Неподдающиеся» (Надя Берестова) и «Девчата» (Тося Кислицына). Тося принесла ей мировую славу. Фильм отмечен призами в Эдинбурге (1961), Каннах (1962, молодежная программа), Мар дель Плата (1962). На последнем кинофестивале Румянцева получила специальный приз за лучшую женскую роль.
В конце 60-х творческая карьера неожиданно прервалась - Надежда Румянцева вышла замуж за сотрудника Министерства внешней торговли СССР Вилли Хштояна и провела с ним за границей около 15 лет - сначала в Египте, потом в Малайзии и Ливане. Вернувшись в СССР, Надежда Васильевна стала вести популярную телепрограмму «Будильник», участвовала в передаче «Моя семья». Актриса продолжала сниматься в кино, но все больше озвучивала чужие роли и мультяшных персонажей. Так, многие узнали ее голос в «Кавказской пленнице» и «Рабыне Изауре», в мультфильмах «38 попугаев» или «Утиные истории». Однако по ошибке ей приписывали славу Зайца из суперпопулярного мультсериала «Ну, погоди!» - этого героя озвучила Клара Румянова.